Mais água

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Número do artigo: 20 (2023) Citar este artigo

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A implementação de medidas de redução da poluição do ar reduziu significativamente a concentração de partículas finas atmosféricas (PM2,5) em Pequim, entre as quais as medidas de conversão de "carvão em gás" podem desempenhar um papel crucial. No entanto, o efeito dessa medida de conversão no carbono marrom (BrC) não é bem conhecido. Aqui, a composição química de BrC em fração húmica (HULIS-BrC) e fração insolúvel em água (WI-BrC) foi caracterizada para amostras ambientais de PM2.5 coletadas em Pequim antes e depois da conversão de "carvão para gás" medir. Após a medida de conversão, o número de compostos HULIS-BrC aumentou em ~14%, enquanto o número de compostos WI-BrC diminuiu em ~8%. A intensidade de mais de 90% dos compostos HULIS-BrC também aumentou após a medida de conversão e, correspondentemente, as razões O/C dos compostos CHO e CHON na fração HULIS-BrC geralmente aumentaram com o aumento das razões de intensidade após/antes da medida de conversão, indicando que havia mais compostos BrC altamente oxigenados solúveis em água após a medida de conversão "carvão para gás". Pelo contrário, a intensidade de mais de 80% dos compostos WI-BrC diminuiu após a medida de conversão, e as razões O/C dos compostos CHO e CHON na fração WI-BrC geralmente diminuíram com a diminuição das razões de intensidade após/antes da medida de conversão, indicando que após a medida de conversão "carvão para gás" os compostos de BrC pouco oxigenados e insolúveis em água diminuíram. Este trabalho lança luz sobre as diferenças na composição química do BrC entre antes e depois da medida de conversão "carvão para gás" e sugere que estudos futuros sobre a combustão residencial de carvão BrC e BrC secundário merecem mais exploração.

A poluição por névoa com alta concentração de partículas finas (PM2,5) é um problema ambiental notável na China, especialmente durante o período de aquecimento do inverno, levando a efeitos negativos na qualidade do ar e na saúde pública1,2,3,4, bem como o impacto potencial no clima5,6. Para mitigar a poluição do ar, uma variedade de ações legislativas foram aplicadas desde o governo central até os governos locais, incluindo o "Plano de Ação de Prevenção e Controle da Poluição do Ar" implementado em 2013, a "Lei de Prevenção e Controle da Poluição do Ar" estabelecida em 2016 e algumas medidas regulatórias, por exemplo, a "proibição de veículos par-ímpar" e "produção de pico escalonada" em muitas cidades. Com esses esforços, a qualidade do ar no norte da China melhorou consideravelmente nos últimos anos, com a concentração média anual de PM2,5 reduzindo de 86 μg m-3 em 2013 para 37 μg m-3 em 2021. No entanto, a poluição por neblina ainda ocorreu com menos frequência no inverno do norte da China, deixando uma pergunta sobre o culpado.

Nos últimos anos, tem havido evidências crescentes sugerindo que a combustão residencial de carvão é a principal fonte de emissão responsável pela poluição por neblina no inverno no norte da China1,7,8,9,10,11,12. Por exemplo, verificou-se que as emissões diretas da combustão residencial de carvão contribuem com 25% de aerossol orgânico (OA) em PM1 durante dias extremamente poluídos no inverno de 2014 em Shijiazhuang9 e 19% de OA em PM1 durante dias de alta poluição no inverno de 2014 em Pequim11. Uma medida residencial de conversão de "carvão para gás" foi, portanto, iniciada para a região de Pequim-Tianjin-Hebei e arredores, que exige a substituição do carvão por gás para aquecimento residencial e cozinha até o final de 2018. Consequentemente, o carvão o consumo para aquecimento em Pequim diminuiu mais de 70%, de 3,47 milhões de toneladas em 2015 para 0,97 milhões de toneladas em 2019 (http://tjj.beijing.gov.cn/), enquanto a concentração de PM2,5 diminuiu de 84,0 μg m −3 em 2015 para 47,9 μg m−3 em 2019 no inverno de Pequim (http://sthjj.beijing.gov.cn/). Isso pode afetar a absorção de luz do OA, ou seja, a fração de absorção de luz do OA, também conhecida como brown carbon (BrC), e assim afetar as reações fotoquímicas atmosféricas e o forçamento radiativo12,13,14,15,16, porque residências a combustão de carvão foi recentemente reconhecida como uma importante fonte de BrC na China, especialmente durante a estação de aquecimento17,18,19. Como as propriedades de absorção de luz do BrC são determinadas por sua composição química, a medida de conversão residencial "carvão em gás" fornece uma plataforma científica única para obter informações sobre como a medida de conversão afeta a composição química do BrC.

50%) before and after the measure, followed by CHO (~32%), CHN (~6%), and S-containing (~ 1.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). For CHON chromophores in HULIS-BrC fraction, more were detected in ESI+ mode than in ESI−, and for CHO chromophores, more were identified in ESI− mode. This result is in line with a previous study of HULIS in the Pearl River Delta Region, China, by Lin et al.24. Unlike the number distribution, the intensity of CHON and CHO chromophores were both higher in ESI- than in ESI + mode. In the WI-BrC fraction, CHON chromophores also have the largest contribution in number (> 50%) before and after the measure, followed by CHO (~ 23%), CHN (~16%), CH (~ 5%), and S-containing (~ 0.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). Different from the HULIS-BrC fraction, the number and intensity of different chromophore categories in WI-BrC fraction are both higher in ESI+ than in ESI− mode. The differences in chromophore number and intensity between HULIS-BrC and WI-BrC can be ascribed to the difference in chromophore composition, and the differences in chromophore composition of HULIS-BrC or WI-BrC between ESI− and ESI+ is mainly due to the different ionization mechanisms24,25./p> monocyclic aromatics (0.30) > polycyclic aromatics (0.24), and the average intensity ratios of after/before the measure was also non-aromatics (2.6 times) > monocyclic aromatics (2.1 times) > polycyclic aromatics (1.9 times). Besides, only 5 extra CHO- chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified before the measure, but none after the measure, and their O/C ratios were all less than 0.3 (0.18 on average). In comparison, 229 extra CHO− chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the O/C ratio of 0.34 on average. The peak intensity-weighted O/C ratio (O/Cavg) of CHO− chromophores in HULIS-BrC fraction were 0.36 and 0.39 before and after the "coal-to-gas" conversion measure, respectively (Supplementary Table 1). These results indicate that more highly oxygenated CHO- chromophores existed in the HULIS-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure. These increased CHO- chromophores in HULIS-BrC could possibly be explained by the increase of secondary BrC34,35. Although the concentrations of PM2.5 and other pollutants (e.g. CO and NO2) were indeed decreased in Beijing after the "coal-to-gas" conversion measure (52 and 38 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 0.8 mg m−3 of CO) compared with those before measure (84 and 52 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 1.4 mg m−3 of CO), the concentration of O3 (60 and 67 μg m−3 before and after "coal-to-gas" conversion measure, respectively) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) was not decreased, which is one of the major sources of OH radicals. Siemens et al.35 reported the formation of secondary CHO- chromophores from the photooxidation of anthropogenic aromatic volatile organic compound (VOC)./p> monocyclic aromatics (0.28) > polycyclic aromatics (0.17), and the average intensity ratios of before/after the measure were polycyclic aromatics (1.8 times) > monocyclic aromatics (1.5 times) > non-aromatics (1.2 times). There were 97 extra CHO− chromophores in the WI-BrC fraction identified before the measure but none after the measure, with the average O/C ratio of 0.16, while only 15 extra CHO- chromophores in WI-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the average O/C ratios of 0.44. The O/Cavg of CHO− chromophores in WI-BrC fraction were 0.29 and 0.31, respectively, before and after the "coal-to-gas" conversion measure (Supplementary Table 1). These results indicate that less low-oxygenated CHO- chromophores existed in WI-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure, which may be related to the reduction of primary emissions (e.g. coal and biomass burning)36,37./p>15 and DBE 12–24 (Supplementary Fig. 11c, d), which were assigned to fused aromatic structures and N-heterocyclic rings24,44. According to previous studies, the increased CHN+ chromophores in the HULIS-BrC fraction may be formed from the photooxidation of aromatic hydrocarbons45,46, and the deceased CHN+ chromophores in WI-BrC fraction could be due to the reduction of fossil fuel combustion (especially coal combustion)38,47,48./p>95%) was higher before the measure than after the measure, indicating that after the "coal-to-gas" conversion measure, the CH + chromophores in atmospheric aerosols decreased significantly, which can be ascribed to the reduction of combustion emissions54,55./p>18.2 MΩ cm) in an ultrasonic bath for 30 min. Then, the solution was filtered with a polyvinylidene fluoride (PVDF) syringe filter (Whatman, 0.45 μm; 3 mm) and treated following the protocol described by Lin et al.64 to obtain HULIS fraction, which is the primary light absorption component of water-soluble BrC (WS-BrC)53. The residual filter after water extraction was dried in a fume hood and further extracted twice with 5 mL methanol (HPLC grade, J.T. Baker, Phillipsburg, NJ, USA) in an ultrasonic bath for 30 min and filtered with a PTFE syringe filter for water-insoluble organic carbon (WISOC) fraction. The HULIS and WISOC fractions were concentrated to 300 μL for further analysis with an HPLC-PDA-HRMS. More details about HPLC-PDA-HRMS analysis were described elsewhere53./p>

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